于鸿飞 杨德欢 颜荣涛 魏厚振 陆 地
*(桂林理工大学广西岩土力学与工程重点实验室，广西桂林 541004)
†(中国科学院武汉岩土力学研究所岩土力学与工程国家重点实验室，武汉 430071)
天然气水合物（以下称水合物）是一种存在于海洋大陆架边缘地区或寒区永久冻土层中的类冰状的结晶化合物[1]，是迄今所知的最具价值的海底矿产资源[2]。由于石油煤炭等不可再生资源日益被消耗，难以满足我国的经济发展需求，因此开采水合物资源对我国保持稳定高速的经济发展及战略能源安全具有重要意义[3]。我国含有丰富的天然气水合物资源，仅在我国南海，天然气水合物储量就高达800亿吨油当量[4]。一般地，天然气水合物填充于储层孔隙中，对储层土颗粒起胶结作用，增强了储层的强度。然而，水合物开采过程会造成水合物的分解，相应储层的水合物充填和胶结作用也会随之降低，造成含水合物土体力学强度弱化，进而引起严重出砂、井壁坍塌等工程问题[5]。因此，探究含水合物土层的力学性质，是安全有效开采水合物的关键前提和必要的前期工作。
众所周知，在砂质沉积物中天然气水合物含量较高，具有良好的渗透性，含水合物砂土沉积物被认为是最具有商业开采价值的一类水合物。因此，学者们针对于含水合物砂土的物理力学特性进行了大量研究。为了研究含水合物砂土沉积物宏观力学行为，Hyodo等[6]人工制备了气饱和含天然气水合物砂土试样并且进行了三轴压缩试验，证实了水合物饱和度、净围压和孔隙压力能够显著影响试样的力学特性。Song等[7]在不同温度下，对各个分解时段的含水合物沉积物试样进行了三轴压缩试验，试验结果表明：随着分解时间的增加，试样的破坏强度和屈服强度逐渐降低，并且温度越高，强度随水合物分解时间下降越快。在微观力学特性的研究方面，赵亚鹏等[4]系统总结了天然气水合物在孔隙中的微观赋存模式，并归纳了多种微观测试技术的原理及特点，为水合物微观力学研究提供了重要依据。Best等[8]在海底富水条件下对含天然气水合物砂土试样进行了一系列地震频率试验，发现了水合物饱和度与水合物的P波和S波衰减之间存在复杂关系。Le等[9]采用注水饱和、注水饱和后升温/降温循环两种方法制备非胶结型（孔隙填充型）含水合物砂土试样，并对其进行纵波波速测量试验以及三轴压缩试验。试验结果与胶结型含水合物砂土力学特性对比发现，孔隙填充型试样纵波波速明显低于胶结型试样，水合物饱和度同样可以明显提高孔隙填充型试样的强度和刚度。Han等[10]对比了天然粉质黏土沉积物和人工合成砂土沉积物在水合物分解时的变形以及温度压力关系，分析结果显示：在水合物分解时，人工合成砂土沉积物经历的分解阶段更多，温压条件在沉积物中一致性更好，天然粉质黏土沉积物由于颗粒不均匀、盐度的影响，水合物在不同区域呈现不平衡状态。Lei等[11]使用CT三轴联合测试技术研究了含水合物砂土试样在三轴试验中的微观尺度行为。研究发现，水合物通过支撑沉积物骨架以及形成水合物骨架承担载荷来增强沉积物强度。为了研究原位试样的内部结构和力学特性，Priest等[12]利用高分辨率三维X射线CT对原位压力下钻取的含水合物沉积物岩心进行分析评价，发现其内部结构具有复杂的水合物分布，随后又进行了一系列岩土试验，证实了水合物是影响沉积物强度的主要因素。
根据上述分析，国内外学者针对砂土沉积物做了大量的工作。相比之下，对含水合物细粒沉积物的研究相对较少，能否直接将含水合物砂土的力学特性移植给含水合物细粒土沉积物还有待考证。然而，目前全球天然气水合物总量的 90%以上都赋存于海底黏土质粉砂或淤泥质沉积物中[13]，例如，我国南海水合物储存砂为泥质粉砂型[14]，具有极大的开采价值。因此，针对于含水合物细粒土沉积物的物理力学特性的研究也逐渐活跃起来。为了探究细粒含量对水合物沉积物力学行为的影响，Hyodo等[15]对不同细粒含量、密实度的含甲烷水合物沉积物进行了一系列三轴压缩试验，发现细粒的加入大大提高了剪切强度，并促进了含甲烷水合物沉积物的膨胀行为。Madhusudhan等[16]研究了一系列不同比表面积和颗粒形状的颗粒材料水合物胶结效应。结果表明，胶结含水合物沉积物的强度增加很大程度上取决于颗粒的比表面积、大小和形状，并且颗粒大小似乎对沉积物的强度有显著影响。Wu等[17]通过考虑不同水合物饱和度和粒径导致的孔隙特征、渗透率、热导率和电导率的演化，系统研究了胶结水合物的物理性质。Wang等[18]利用蒙脱石黏土代替南海浅海土，研究其力学性能。发现含水合物细粒土破坏强度随着温度的降低而增大，随着围压的增大而增大，随着孔隙比的减小而增大。此外，破坏强度的变化主要受黏聚力的影响，黏聚力随温度的降低而增大。
从以上的研究可以得知，水合物对土体颗粒的胶结增加了试样的强度和刚度[4]。在不同的密实度情况下，土颗粒的排列形式是不一样的，水合物对土颗粒的胶结也存在影响。因此，在不同的密实度情况下，含水合物沉积物的力学特性也受到密实度的影响。然而，目前针对密实度对含水合物土体的力学影响研究还比较少见。在此背景下，本文针对含水合物土体进行一系列三轴压缩试验，通过分析应力-应变曲线、割线模量以及强度等力学参量来研究密实程度对含水合物土体力学特性的影响规律。这些研究成果对揭示含水合物土体的力学特性具有重要意义。
1.1 试验仪器
试验所用仪器是本项目团队基于前人研究工作，搭建的一套含天然气水合物土水-力特性联合测试装置[19]。试验仪器主要由压力室、围压控制系统、轴压控制系统、温度控制系统、气源等组成。压力室最大可承受35 MPa的压力。围压控制系统采用围压伺服系统（传感器最大压力30 MPa，精度为0.1%F.S.）驱使水对试样施加围压，具有恒压（施加恒定的设定压力），跟踪（围压自动与孔压保持设定压差），线性梯度（按照设定速率升高/降低至设定压力）三种加载模式，其中跟踪加载模式是在设定指定压力数值后，围压自动与孔压保持设定压差。轴压控制系统具有应力、应变两种加载模式，应变模式可控制加载速率为0.06～6 mm/min；
应力模式可控制加载速率为0.001～0.6 MPa/min。温度控制系统为恒温水域槽，其可控制温度范围为-25℃～50℃，精度为 ±0.1℃，还可设定不同升/降温速率，范围为0.01～1 ℃/min。装置实物图见图1。
图1 三轴压缩试验装置Fig.1 Test apparatus for triaxial compression
1.2 试验材料
参照中国南海神狐海域水合物赋存沉积物的颗粒级配情况[20]，人工配制试验土体。试验土体的颗粒级配曲线如图2所示，图中显示颗粒大小在0.006～0.075 mm区间内的颗粒占87%左右，不均匀系数Cu= 20，曲率系数Cc= 2.45。试验土体的比重Gs为2.65，液限为32.8%，塑限为23.31%，塑性指数为9.49%，故试验土体属于黏质粉土。试验所采用的气体为纯度99.99%的甲烷气体，由佛山华特气体有限公司提供。试验用水为去离子水。
图2 颗粒级配曲线Fig.2 Grain size distribution curves
1.3 制样与试验方法
含水合物沉积物采取富气法制样，具体方法如下。
（1）根据试验所需水合物饱和度[21]，在密封袋中加入定量的烘干土和蒸馏水，充分混合后密封静置24 h后复测含水率，以保证蒸馏水均匀分布在土颗粒的孔隙中。根据试验所需干密度、试样体积（直径50 mm，高度100 mm）、含水率称取相应质量的试验用土，分四次装入模具，分层压实，每层土体质量相等。为保证土样的层与层之间的良好接触，每层土样压实后，将其表面用细铁丝刨毛。
（2）利用千斤顶将试样从模具中顶出，在两端放置等直径透水石并置于压力室底座。而后将两层厚度为0.5 mm的乳胶膜套在试样外侧，并在两层乳胶膜之间嵌入薄锡箔纸。锡箔纸的隔离作用可以保证高压甲烷气体不扩散进入围压液。随后，将试样放入压力室，压力室浸泡在恒温水浴槽中，温度设定为10℃。
（3）连接仪器管路，运行围压伺服系统的跟踪模式（围压自动与孔压保持设定压差）预压试样，设定净围压值为0.2 MPa。待围压稳定上升为0.2 MPa后，开启真空泵，抽除仪器管路和试样孔隙中的空气。接着将甲烷气体缓慢注入试样，以防止试样内水合物分布不均匀。将恒温水浴槽的温度以0.1 ℃/min的速率降至2℃，以达到天然气水合物生成所需的高压低温条件。在水合物生成过程中，净围压值一直保持在0.2 MPa。水合物的生成会消耗甲烷气体，从而使甲烷气体压力减小，当8 h内甲烷气体压力变化小于0.01 MPa，则认定水合物生成完毕。
（4）水合物合成完毕后，利用注入泵提升试样孔压至8 MPa。待孔压稳定后，开始施加试验所需净围压，试样开始固结过程。当观察到每小时试样体积变形小于初始试样体积的0.05%时，则视为固结已完成。最后，采用应变轴向加载模式开始试样剪切，应变速率设置为0.12 %/min。当轴向应变剪切至20%时，剪切过程停止。在试验过程中，计算机记录应力、轴向应变、体应变等数据。
本次试验主要研究不同密实度对含水合物土体力学特性影响，主要分析了含水合物土体的应力-应变曲线、强度和刚度受密实度的影响规律。表1给出了具体的试验方案，试验全部采用固结排水剪切模式。
表1 试验方案Table 1 Text program
2.1 应力与应变关系
现有研究表明水合物形成会增加含水合物土体的强度和刚度，本试验也观察到了相同现象。图3给出了净围压1 MPa下，干密度1.5 g/cm3（中密实度）不同水合物饱和度含水合物土试样偏应力q，体积应变εv与轴向应变ε1的关系。其中，偏应力q为最大主应力减去最小主应力的值；
轴向应变ε1为剪切过程中试样高度变化与初始高度变化之比；
体积应变εv为试样体积变化与初始体积变化之比；
ρd为密实度；
Sh为水合物饱和度。从图中可以看出，水合物能够显著增加试样的强度和刚度，并且这种贡献随着水合物饱和度的增加而增加。这主要是因为此次试验采用富气制样法，水合物在土颗粒孔隙中主要以胶结的赋存模式存在，增强了试样的结构性和整体性，并且水合物饱和度越高，胶结量越大，其对沉积物强度的提升越大。从图中还可以看出，不同水合物饱和度的试样在剪切过程中均出现了一定程度的应变硬化和剪缩现象。原因在于，细粒土粒径较小，其表面水膜相较于砂粒表面水膜更厚，有效减小了颗粒间的摩擦，从而使土颗粒更容易填充到孔隙中。这种行为会使试样出现剪缩现象并且整体性更高，抵抗变形能力更强。
图3 净围压1 MPa下含水合物土的应力-应变曲线Fig.3 Stress-strain curves of hydrate soils under confining net pressures of 1 MPa
为了说明干密度对含水合物土体的应力-应变特性的影响，图4给出了干密度分别为1.4 g/cm3（低密实度），1.5 g/cm3（中密实度），1.6 g/cm3（高密实度）无水合物土和含水合物土的应力-应变曲线。从图中可以看出，低密实度、中密实度的含水合物试样和无水合物试样均出现应变硬化现象。不同的是，低密实度的含水合物试样应变硬化效果更显著，高密实度的含水合物试样出现应变软化现象，且水合物饱和度越高，试样应变软化现象越显著；
而无水合物试样三种密实度应变硬化程度近乎相同。应变软化现象的出现是因为在剪切后期，对于高密实度试样，由于其孔隙比较小，在围压和剪切力的作用下，土颗粒与水合物发生挤压和摩擦，导致水合物被尖锐的颗粒刺破，部分水合物颗粒会丧失胶结能力，且水合物饱和度越高，水合物破损程度越大，应变软化现象越明显。
图4 净围压1 MPa下不同干密度含水合物土的应力-应变曲线Fig.4 Stress-strain curves of hydrate soils with different dry densities under confining net pressures of 1 MPa
从体应变与轴向应变的关系中可以看出（如图3和图4），无水合物与含水合物试样均出现剪缩现象，并且剪缩程度受水合物饱和度的影响不大，主要由密实度决定。对于含水合物土试样，剪切后期低密实度试样剪缩现象进一步加剧，而中密实度和高密实度试样剪缩趋势减缓，高密实度试样甚至出现剪胀的趋势。而素土试样剪缩程度受密实度影响不大。分析不同密实度含水合物土剪缩程度不同的原因可知，随着密实度的增加，土颗粒间胶结型水合物增多。在剪切过程中，胶结型水合物更易被土颗粒剪切破碎，破碎的水合物与土颗粒一起发生错动、滑移，从而使含水合物土的剪缩行为弱化。
图5给出了水合物饱和度Sh= 11.0%左右和无水合物试样在净围压3 MPa下的应力-应变曲线。与净围压1 MPa下的试样相比（如图4(a),4(b)），净围压3 MPa下低密实和中密实试样的应变硬化现象更为显著，高密实的试样由应变软化转变为应变硬化；
含水合物土与无水合物土的应力-应变曲线趋于重合；
三种密实度试样的体积剪缩现象也没有明显的区别。产生上述现象的原因可能是高净围压对试样的箍筋效果和挤压作用明显，使土颗粒与水合物排列更加紧密，促使应变硬化和剪缩现象的发生。此时围压挤压颗粒产生的摩擦效应在剪切过程中占主导作用，因而无水合物和含水合物土的应力-应变曲线趋于重合。
图5 净围压3 MPa下不同干密度含水合物土的应力-应变曲线Fig.5 Stress-strain curves of hydrate soils with different dry densities under confining net pressures of 3 MPa
2.2 强度特性
图6给出了试样的破坏强度与干密度的关系曲线，主要用来分析密实度对强度的影响规律。从图6(a)中可以发现，在净围压1 MPa下，随着水合物饱和度的增加，三种密实度试样的强度均逐渐增加；
低水合物饱和度和无水合物试样的破坏强度受密实度的影响不大，Hyodo等[15]通过研究不同细粒含量含水合物沉积物的力学性质也得出了细粒含量较高的沉积物的强度受密实度影响较小的结论。在水合物饱和度较高时，高密实度试样强度为3.82 MPa，中密实度试样强度为4.06 MPa，低密实度试样强度为3.86 MPa。可以看出，中密实试样强度高于低密实度、高密实度试样。图7给出了含水合物土剪切强度的机理分析图。经分析，产生上述现象的原因可能是密实度不同的试样中水合物在孔隙中生成后的赋存模式略有不同，在低密实度下，部分水合物颗粒生成后填充于土颗粒的孔隙中，对沉积物强度贡献较低，小部分水合物对土颗粒起支撑和胶结作用。在中、高密实度下，水合物更加均匀地胶结在颗粒表面形成胶结面，抑制了颗粒的运动和粘滑行为并增强了土颗粒间的结构性，含水合物沉积物试样的强度得到显著增加。然而，水合物胶结效应随着剪切的进行逐渐被破坏，而密实度的高低能够影响其破碎程度，相较于低、中密实度试样，高密实度试样的孔隙土颗粒间相互摩擦、错动活动更加剧烈，胶结破坏严重，从而抑制了水合物对强度的贡献；
在两种影响下，处于中密实度的含水合物土强度最高。
图7 不同密实度含水合物土剪切机理Fig.7 Shear mechanism of hydrate-bearing soil with different compactness
对比图6(a)和图6(b)不难看出，随着净围压的增加，试样强度出现显著的增加。但在3 MPa净围压下，含水合物土与无水合物土强度相差不大，密实度与水合物饱和度对强度的贡献微乎其微。这是因为净围压增大时，较细的颗粒在挤压作用下会填充到较粗颗粒的孔隙中，使结构更加紧凑，整体呈现收缩趋势，且由于净围压的增大限制了颗粒的自由运动和裂缝的生长，从而增大了土颗粒之间的摩擦[22]，致使试样的强度得到增强。与此同时，水合物在剪切力与净围压的作用下出现严重的损伤，丧失了对强度的贡献。
图6 不同净围压下含水合物土的破坏强度与干密度的关系Fig.6 Relationship between failure strength and dry density of hydrate-bearing soil under different net confining pressures
2.3 割线模量
土体刚度与颗粒间的相互作用、颗粒接触面积以及摩擦阻力等密切相关[23]。为了描述密实度对含水合物土体刚度的影响，选用割线模量Es来表示含水合物沉积物试样的刚度。割线模量是应力-应变曲线上轴向应变1.0%时对应的点和原点之间的直线斜率[24]。图8给出了试样的割线模量与干密度的关系。对比图中数据可以看出，在1 MPa净围压下两种水合物饱和度和无水合物试样的割线模量随着密实度的增加呈线性增长；
在3 MPa净围压下割线模量的增长趋势明显减弱。这是因为试样干密度越大，密实程度越高，颗粒间接触越充分，在围压与剪切力的作用下，水合物与土颗粒间咬合、摩擦作用越明显，割线模量越大。然而，在高净围压作用下，试样中粒径较小的土颗粒受到挤压填入大粒径土颗粒孔隙中，进一步增加了密实程度，此时试样刚度主要受净围压影响，而与初始密实程度关系不大。
从图8中还可以看出，相同密实度下，在1 MPa和3 MPa净围压下，水合物的赋存都能提高试样的刚度，这与Kasama等[25]所观察到的结果相一致。然而随着净围压的增加，水合物对刚度的贡献受到抑制。究其原因，相同密实度下水合物将沉积物颗粒胶结在一起，从而增强了沉积物的抗变形能力[22]。然而较小的净围压低于试样的屈服应力，在固结阶段对水合物胶结效应影响不大；
而较大的净围压远远超过试样的屈服应力，致使水合物胶结效应在固结阶段出现明显的损伤，胶结链逐渐断裂，削弱了水合物胶结对刚度的影响[22]。
图8 不同净围压下含水合物土的割线模量与干密度的关系Fig.8 Relationship between secant modulus and dry density of hydrate-bearing soil under different net confining pressures
本文以细粒土作为沉积物骨架，采用富气法制备含天然气水合物沉积物试样，通过一系列三轴压缩试验，分析了密实度对含水合物土力学特性的影响。根据试验结果，得出如下结论。
（1）随着水合物饱和度的增加，中密实度含水合物土体的强度和刚度呈现明显的增加，但是均表现为不同程度的应变硬化行为。
（2）低围压情况下，低密实度和中密实度试样均表现出明显的应变硬化现象，而高密实度含水合物试样表现出应变软化现象，并且在高水合物含量时更加明显；
而在高围压情况下，密实度对应力应变曲线的影响并不明显。
（3）含水合物土体的刚度随着密实度的增加会增强，但是较高的围压会抑制这种增强效应；
在密实度越高的情况下，胶结赋存模式的水合物越多，但剪切行为也会破碎更多的水合物，这两者行为共同影响了含水合物土体的强度。因此，含水合物土体在中密实度情况下的强度最高。